Siliziumreiche Batterieanoden Hochenergie-Pouchzellen erreichen über 1.000 Vollzyklen

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Fraunhofer Institut für Solare Energiesysteme ISE

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Das Fraunhofer ISE hat siliziumreiche 25-Ah-Pouchzellen über mehr als 1.000 Vollzyklen betrieben. Danach blieb eine Restkapazität von über 83 Prozent. Entscheidend für die Langzeitstabilität war der mechanische Anpressdruck auf die Zellen.

Silizium bietet als Anodenmaterial eine deutlich höhere theoretische spezifische Kapazität als Graphit. Damit lassen sich Lithium-Ionen-Batterien mit höheren Energiedichten entwickeln. Allerdings belasten die Volumenänderungen beim Laden und Entladen die Elektrodenstruktur und erschweren einen dauerhaft stabilen Betrieb. Eine wichtige Entwicklungsaufgabe besteht deshalb darin, die hohe Speicherkapazität auch über viele Lade- und Entladevorgänge nutzbar zu halten.

Forschende des Fraunhofer-Instituts für Solare Energiesysteme ISE haben dafür im Projekt StrOboBatt siliziumreiche Mehrlagen-Pouchzellen aufgebaut und untersucht. Die selbst gefertigten Vollzellen mit einer Kapazität von 25 Ah erreichten mehr als 1.000 Vollzyklen und wiesen anschließend noch über 83 Prozent ihrer ursprünglichen Kapazität auf. Voraussetzung für dieses Ergebnis war ein äußerer Anpressdruck von 1.000 kPa.

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Hohe Elektrodenkapazität im industrienahen Zellformat

Die Zellen bestehen aus 40 Lagen. Zum Einsatz kamen kommerziell verfügbare Elektrodenfolien mit einer Silizium-Kohlenstoff/Graphit-Anode und einer nickelreichen Nickel-Mangan-Cobalt-Oxid-Kathode. Der Anteil des Silizium-Kohlenstoff-Komposits am Anodenaktivmaterial betrug 51 Prozent. Dieser Anteil beschreibt das gesamte Komposit und ist nicht mit dem Gehalt an reinem Silizium gleichzusetzen.

Die Anoden erreichen eine spezifische Kapazität von mehr als 1.000 mAh/g sowie eine flächenspezifische Kapazität von über 5 mAh/cm². Die Forscher verbinden damit hohe Elektrodenkapazitäten mit einem industrienahen Zellaufbau. Gefertigt wurden die Pouchzellen auf einer halbautomatischen Fertigungslinie im Trockenraum des Zentrums für Elektrische Energiespeicher am Fraunhofer ISE.

Im institutseigenen PrecISE-Forschungszellformat beträgt die gravimetrische Energiedichte 280 Wh/kg auf Zellebene. Für ein industriell optimiertes Pouchzellformat erwartet das Institut etwa 330 Wh/kg. Dieser höhere Wert ist eine Abschätzung und wurde mit den beschriebenen Forschungszellen noch nicht demonstriert.

Anpressdruck stabilisiert den Betrieb

Neben der Zyklenlebensdauer untersuchte das Team den Einfluss der mechanischen Verspannung. Dazu wurden die Zellen bei axialen Anpressdrücken von 300 und 1.000 kPa betrieben. Laden und Entladen erfolgten im regulären Zyklentest mit einer Stromrate von jeweils 1 C.

Der äußere Druck verbessert nach Angaben des Instituts die elektrischen Kontaktverhältnisse an den Grenzflächen und verringert die Gefahr, dass sich Elektrodenmaterialien voneinander oder vom Substrat ablösen. Das ist insbesondere für siliziumhaltige Anoden relevant, deren Struktur durch die Volumenänderungen während des Betriebs beansprucht wird.

Bei einem Anpressdruck von 1.000 kPa, entsprechend 10 bar, erreichten die Zellen nach mehr als 1.000 Vollzyklen noch über 83 Prozent Restkapazität. Bei 300 kPa nahm die nutzbare Kapazität über die Zeit stärker ab, insbesondere im 1C-Betrieb. Die Ergebnisse zeigen damit, dass neben der Materialzusammensetzung auch die mechanischen Betriebsbedingungen für die Langzeitstabilität entscheidend sind.

Referenzzellen für weitere Entwicklungen

Regelmäßige Check-up-Zyklen bei niedrigeren Stromraten ergänzten die Alterungsuntersuchungen. Dabei zeigte sich ein zunehmender Unterschied zwischen der unter diesen Bedingungen bestimmten Restkapazität und der im regulären 1C-Betrieb nutzbaren Kapazität. Der gemeldete Kapazitätserhalt von über 83 Prozent ist deshalb nicht ohne Weiteres auf die verfügbare Kapazität bei 1 C übertragbar.

Die Mehrlagen-Pouchzellen dienen im Projekt als Referenz für die Bewertung neuer Materialien, Zellkonzepte und Betriebsbedingungen. Dafür verfügt Fraunhofer ISE über eine Prozesskette vom Mischen der Elektrodenmaterialien und der Rolle-zu-Rolle-Beschichtung bis zum Zellaufbau, zur Formierung und zur elektrochemischen Charakterisierung. (mr)

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